揭示 Mg₃Bi_2-xSb_x 中复杂的声子相互作用：拓扑特性与能带反交叉

Nature Communications (Nat. Commun.), 2026

^* 共同第一作者

^† 通讯作者

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Lei Chen^*

Yuefeng Yin^*

Shengqing Xia^†

Weiyao Zhao^†

Min Hong^†

导读

热电技术能够将废热直接转化为电能，对推动工业余热回收与清洁能源利用具有重要价值。在众多候选材料中，Mg₃Bi_2-xSb_x 系列化合物凭借卓越的电子输运性能和超低晶格热导率，已成为中温区最受关注的热电材料之一——但其导热性为何如此之低，始终缺乏清晰的微观解释。

材料的热传导主要由声子（晶格振动的量子）携带。若能精准理解声子行为，便可按需设计低热导率材料。本研究首次在该体系中同时发现两类异常声子现象：其一是受晶体对称性保护的拓扑声子交叉，类似于拓扑电子材料中的狄拉克点，具有天然的稳定性；其二是横向声学支与基面内光学支之间的能带反交叉，二者发生强烈杂化，使声学支极度软化，从而大幅抑制热传导。

研究团队结合非弹性中子散射（INS）实验与第一性原理计算，在 Mg₃Bi_2-xSb_x 单晶中直接观测到上述现象，从微观层面揭示了该体系超低热导率的成因，并为热电材料中拓扑声子物理的实验研究开辟了新方向。

摘要

Mg₃Bi_2-xSb_x 系列化合物凭借其优异的电输运性能和极低的热导率，已成为极具应用前景的中温热电材料。本研究系统探究了该体系中复杂的声子相互作用机制，揭示了声子色散关系中由声学支与低能光学支强烈耦合所引发的非平庸对称性保护拓扑交叉和能带反交叉现象。

通过将非弹性中子散射实验与第一性原理计算相结合，我们在 Mg₃Bi_2-xSb_x 化合物的 Γ–M 方向上证实了受晶体对称性保护的稳健能带交叉和模式反转现象，为热电体系中拓扑声子的存在提供了直接实验证据。此外，在同一方向上还观测到涉及超软横向声学模的显著反交叉特征，表明该模式与基面内光学支之间存在强烈的杂化耦合。

研究还考察了 Bi/Sb 合金化对声子结构的影响，发现 Mg₃BiSb 合金在低至中能量范围内的声子态密度（DOS）明显展宽。上述发现将 Mg₃Bi_2-xSb_x 化合物确立为研究对称性保护声子拓扑及强声子-声子相互作用的模型体系，同时为量子材料与能源材料中的晶格工程提供了新的理论视角与设计思路。

研究亮点

图1　晶体结构与声子相互作用示意

Mg₃Bi_2-xSb_x 为六方层状结构（空间群 P6₃/mmc），其晶体对称性决定了声子的拓扑特性。在 Γ–M 高对称方向上，纵向声学支（LA）与低能光学支形成受对称性保护的稳定交叉点（b）；横向声学支（TA）则与基面内光学支发生强烈杂化，形成能带反交叉（d）。这两类现象的共存，是该材料声子散射增强、热导率极低的关键根源。

图2　第一性原理计算声子能带结构

计算结果清晰展示了全系列成分的声子拓扑演化：Γ–M 方向上的拓扑交叉（绿色高亮）随 Sb 含量增加逐渐蓝移；反交叉区域（粉色高亮）的 Grüneisen 参数极大，表明局域非谐性强烈。随着 Bi/Sb 比例调控，声子能带结构发生系统性演化，为成分工程调控热电性能提供了理论依据。

图3　非弹性中子散射实验直接观测

INS 实验是在真实材料中直接「看见」声子的技术手段。本研究通过逐点扫描动量空间，在 Γ–M 纵向方向明确观测到 LA 支与光学支的交叉及模式反转，在横向方向则观测到 TA 支的显著展宽——这是反交叉区声学-光学声子强烈杂化的直接信号。实验与计算定量吻合，为拓扑声子的存在提供了第一手实验证据。

图4　声子态密度与温度依赖性

与端元化合物相比，合金化的 Mg₃BiSb 在低至中等能量区间（1–10 meV）的声子态密度显著展宽，意味着合金无序散射大幅增强。温度相关测量揭示低能声子随温度升高明显软化，进一步印证了该体系强烈的声子非谐性与声子-声子相互作用，这正是 Mg₃BiSb 热导率极低的微观根源。

引用 (BibTeX)

					
@article{chen2026uncovering,
  title={Uncovering complex phonon interactions in Mg$_3$Bi$_{2-x}$Sb$_x$: topology and avoided crossings},
  author={Chen, Lei and Yin, Yuefeng and Lu, Ting and Ma, Huangshui and Zhang, Shuxian and Zhang, Xinyue and Chen, Zhiwei and Lin, Siqi and Huo, Siqi and Xia, Shengqing and Mole, Richard A. and Yu, Dehong and Rule, Kirrily C. and Zhao, Weiyao and Karel, Julie and Song, Pingan and Bell, John and Hong, Min},
  journal={Nature Communications},
  year={2026},
  publisher={Nature Publishing Group UK},
  doi={10.1038/s41467-026-71754-9},
  url={https://doi.org/10.1038/s41467-026-71754-9}
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揭示 Mg3Bi2-xSbx 中复杂的声子相互作用：拓扑特性与能带反交叉

导读

摘要

研究亮点

图1 晶体结构与声子相互作用示意

图2 第一性原理计算声子能带结构

图3 非弹性中子散射实验直接观测

图4 声子态密度与温度依赖性